Distributions and Sources of Glycerol Dialkyl Glycerol Tetraethers in Sediment Cores From the Mariana Subduction Zone

馬里亞納俯沖帶沉積物巖心中甘油二烷基甘油四醚的分布及來源

來源：Journal of Geophysical Research:Biogeosciences, 124, 857–869

 

論文摘要

本研究探討了馬里亞納俯沖帶沉積物巖心中甘油二烷基甘油四醚（GDGTs）的分布與來源。GDGTs是古菌和細(xì)菌細(xì)胞膜脂的重要組成部分，分為類異戊二烯GDGTs（isoGDGTs）和支鏈GDGTs（brGDGTs）。通過對馬里亞納海溝南部和北部俯沖板塊的兩個(gè)沉積物巖心（GC02和GC03）進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)isoGDGTs和brGDGTs的濃度在大多數(shù)樣品中呈現(xiàn)協(xié)變趨勢，并在~10 cm和~45 cm深度處顯著升高，表明微生物活動(dòng)可能驅(qū)動(dòng)了這些膜脂的生產(chǎn)。BIT指數(shù)（Branched and Isoprenoid Tetraether index）和Rb/i值（brGDGTs與isoGDGTs的比值）隨深度增加，提示更深沉積物中brGDGT-producing細(xì)菌比crenarchaeol-producing古菌更豐富。brGDGTs中環(huán)戊烷環(huán)的極高豐度表明，這些化合物可能主要在原位產(chǎn)生，而非陸源輸入。該研究強(qiáng)調(diào)了馬里亞納俯沖帶極端微生物群落在全球碳循環(huán)中的潛在重要性。

 

研究目的

 

調(diào)查GDGTs的濃度和分布：量化兩個(gè)沉積物巖心中isoGDGTs和brGDGTs的垂直分布，識(shí)別其富集層位。

識(shí)別GDGTs的來源：區(qū)分GDGTs的陸源輸入與原位微生物生產(chǎn)，特別關(guān)注brGDGTs在海洋環(huán)境中的起源。

 

評(píng)估GDGTs的生物地球化學(xué)意義：探討GDGTs作為生物標(biāo)志物在俯沖帶生物地球化學(xué)過程中的應(yīng)用，如有機(jī)質(zhì)循環(huán)和微生物群落動(dòng)態(tài)。

 

研究思路

研究采用“現(xiàn)場采樣-實(shí)驗(yàn)室分析-數(shù)據(jù)整合”的思路：

 

采樣設(shè)計(jì)：在馬里亞納海溝南部（GC03）和北部（GC02）俯沖板塊各采集一個(gè)重力巖心（長度分別為94 cm和103 cm），巖心取自5455 m和5423 m水深（圖1）。沉積物以褐色黏土質(zhì)泥為主。

原位測量：使用Rhizon采樣器獲取孔隙水；使用丹麥Unisense微電極系統(tǒng)測量溶解氧（DO）和pH的垂直剖面（方法部分2.1和2.4），以表征沉積物的氧化還原狀態(tài)。

實(shí)驗(yàn)室分析：

 

脂質(zhì)分析：通過改良的Bligh-Dyer法提取GDGTs，使用HPLC-MS定量isoGDGTs和brGDGTs（方法部分2.2）。計(jì)算BIT指數(shù)、TEX86、Rb/i和#Ringstetra等指標(biāo)。

 

地球化學(xué)參數(shù)：測量總有機(jī)碳（TOC）、總氮（TN）、穩(wěn)定碳同位素（δ13C）、氧同位素（δ18O）（方法部分2.3）；使用ICP-MS分析元素組成；XRD分析礦物相；離子色譜測量硫酸鹽（方法部分2.4）。

 

數(shù)據(jù)整合：通過相關(guān)性分析、指數(shù)計(jì)算和圖表可視化（如三元圖、深度剖面），評(píng)估GDGTs分布與環(huán)境因子的關(guān)系，推斷來源和過程。

 

測量數(shù)據(jù)及其研究意義（注明來源）

研究測量了多維度數(shù)據(jù)，其意義和來源如下：

 

GDGTs濃度深度分布：

 

意義：揭示微生物活動(dòng)的熱點(diǎn)層位。isoGDGTs和brGDGTs在~10 cm和~45 cm深度處顯著升高（圖2a、圖3a），表明這些層位可能存在強(qiáng)烈的微生物代謝（如有機(jī)質(zhì)降解或化學(xué)合成），驅(qū)動(dòng)了膜脂生產(chǎn)。

 

 

來源：數(shù)據(jù)見圖2（isoGDGTs）和圖3（brGDGTs）。

 

地球化學(xué)參數(shù)（TOC、TN、δ13C、δ18O）：

 

意義：指示有機(jī)質(zhì)來源和降解狀態(tài)。TOC和δ13C值在~45-50 cm深度處升高（圖5a、b），結(jié)合C/N比（3.33-13.09），提示有機(jī)質(zhì)可能源于原位化學(xué)自養(yǎng)（如 serpentinization 或 hydrothermal 過程），而非陸源輸入。

 

來源：數(shù)據(jù)見圖5及附表S1。

 

孔隙水化學(xué)（DO、pH、硫酸鹽）：

 

意義：定義氧化還原梯度。DO隨深度下降（圖S2），表明厭氧條件增強(qiáng)，這可能促進(jìn)brGDGT-producing細(xì)菌（如厭氧菌）的生長；pH升高（GC02中pH 8.20-9.50）可能影響礦物溶解和微生物代謝。

 

來源：數(shù)據(jù)見補(bǔ)充材料圖S2。

 

指數(shù)計(jì)算（BIT、Rb/i、TEX86、#Ringstetra）：

 

意義：

 

BIT指數(shù)（0.12-0.80）隨深度增加（圖4a），表明brGDGTs相對貢獻(xiàn)增大，支持原位生產(chǎn)。

Rb/i值增加（圖4b），提示更深沉積物中brGDGT-producing細(xì)菌更豐富。

#Ringstetra（brGDGTs環(huán)戊烷環(huán)指數(shù)）在~15-40 cm深度處升高（圖4d），極高值表明brGDGTs可能適應(yīng)極端環(huán)境（如低氧、高壓），強(qiáng)化原位生產(chǎn)證據(jù)。

 

TEX86推導(dǎo)的海表溫度（SST）為20.5-31.3°C，但可能受原位生產(chǎn)干擾。

 

 

 

來源：數(shù)據(jù)見圖4、圖6（BIT與GDGTcren關(guān)系）、圖8（#Ringstetra與BIT關(guān)系）。

 

研究結(jié)論

 

GDGTs分布與微生物活動(dòng)耦合：isoGDGTs和brGDGTs在~10 cm和~45 cm深度處濃度峰值表明，這些層位是微生物活動(dòng)熱點(diǎn)，可能由有機(jī)質(zhì)輸入或地球化學(xué)過程（如 serpentinization）驅(qū)動(dòng)。

brGDGTs主要原位生產(chǎn)：BIT指數(shù)、Rb/i值和#Ringstetra的深度趨勢表明，brGDGTs主要源于原位微生物生產(chǎn)（而非陸源輸入），尤其在高環(huán)戊烷環(huán)豐度層位，提示細(xì)菌適應(yīng)俯沖帶極端環(huán)境。

古菌 vs. 細(xì)菌優(yōu)勢轉(zhuǎn)換：更深沉積物中brGDGT-producing細(xì)菌比isoGDGT-producing古菌更豐富，可能由于厭氧條件偏好（如低DO）。

 

全球碳循環(huán)意義：馬里亞納俯沖帶極端微生物群落（如化能自養(yǎng)菌）可能通過GDGT生產(chǎn)貢獻(xiàn)有機(jī)碳庫，影響深部生物圈碳循環(huán)。

 

使用丹麥Unisense電極測量數(shù)據(jù)的研究意義詳細(xì)解讀

在本研究中，丹麥Unisense公司的微電極系統(tǒng)被用于原位測量沉積物孔隙水的溶解氧（DO） 和 pH（方法部分2.1和2.4）。這些數(shù)據(jù)提供了沉積物-水界面氧化還原狀態(tài)的直接、高分辨率信息。

詳細(xì)研究意義如下：

 

界定微生物棲息地環(huán)境：Unisense DO微電極測量顯示，DO濃度從沉積物表層向深處逐漸降低（圖S2），在GC02和GC03巖心中均呈現(xiàn)典型的有氧-厭氧過渡梯度。這種DO剖面直接證實(shí)了沉積物表層（0-2 cm）為氧化區(qū)，而更深層（>2 cm）轉(zhuǎn)為厭氧條件。這解釋了為什么brGDGTs（通常由厭氧細(xì)菌生產(chǎn)）在更深沉積物中更豐富：低DO環(huán)境優(yōu)先支持厭氧微生物群落，如brGDGT-producing細(xì)菌（可能為酸桿菌門），而與好氧古菌（如thaumarchaeota）形成生態(tài)位分異。

鏈接氧化還原狀態(tài)與GDGT生產(chǎn)：pH微電極數(shù)據(jù)（GC02中pH 8.20-9.50）表明沉積物呈堿性環(huán)境，可能源于 serpentinization 等地球化學(xué)過程（水-巖反應(yīng)產(chǎn)生OH?）。這種高pH條件可能影響微生物代謝路徑（如硫酸鹽還原或氨氧化），間接調(diào)控GDGT生產(chǎn)。例如，高pH可能促進(jìn)某些極端微生物的活性，從而增強(qiáng)brGDGTs的原位生產(chǎn)。

支撐來源解析結(jié)論：Unisense數(shù)據(jù)提供的DO和pH剖面是推斷brGDGTs原位生產(chǎn)的關(guān)鍵證據(jù)。低DO和高pH條件共同創(chuàng)建了一個(gè)獨(dú)特的“極端環(huán)境”，與陸源輸入無關(guān)，支持了brGDGTs主要源于原位微生物生產(chǎn)的結(jié)論（而非通過河流或風(fēng)輸運(yùn)的陸源有機(jī)質(zhì)）。此外，DO下降與硫酸鹽減少（圖S2）耦合，指示硫酸鹽還原過程，這可能為brGDGT-producing細(xì)菌提供能量源。

 

技術(shù)優(yōu)勢賦能機(jī)制研究：Unisense微電極的高空間分辨率（毫米級(jí)） 和原位實(shí)時(shí)測量能力，避免了采樣擾動(dòng)，捕獲了真實(shí)的化學(xué)梯度。這與傳統(tǒng)孔隙水提取方法（如離心）相比，更能反映微生物微環(huán)境的真實(shí)狀態(tài)，為理解GDGT生產(chǎn)的生物地球化學(xué)機(jī)制提供了可靠的環(huán)境背景。

 

綜上所述，Unisense微電極獲得的DO和pH數(shù)據(jù)不僅是簡單的環(huán)境參數(shù)記錄，更是連接物理化學(xué)環(huán)境與微生物響應(yīng)橋梁。它們幫助確認(rèn)了俯沖帶沉積物的厭氧特性，解釋了brGDGTs的深度分布模式，并強(qiáng)化了“原位生產(chǎn)”的核心論點(diǎn)，最終深化了對極端環(huán)境中微生物生態(tài)和碳循環(huán)的理解。