N2O micro-profiles in biofilm from a one-stage autotrophic nitrogen removal system by microelectrode

基于微電極的單級(jí)自養(yǎng)脫氮系統(tǒng)生物膜中N2O微剖面研究

來源：Chemosphere, Volume 175, 2017, Pages 482-489

《化學(xué)圈》，第175卷，2017年，頁碼482-489

 

摘要

這篇論文研究了單級(jí)完全自養(yǎng)脫氮系統(tǒng)生物膜中氧化亞氮（N2O）的排放特性，使用微電極技術(shù)進(jìn)行了分析。摘要指出，生物膜中氮轉(zhuǎn)化途徑主要包括部分亞硝化和厭氧氨氧化，也包括硝化和異養(yǎng)反硝化。銨氧化細(xì)菌反硝化和異養(yǎng)反硝化是N2O產(chǎn)生的主要途徑，羥胺氧化是次要途徑。當(dāng)同時(shí)添加銨和亞硝酸鹽（NH4-N:NO2-N=1:1）時(shí)，N2O排放量比僅添加銨時(shí)增加約2倍，表明亞硝酸鹽是影響N2O生產(chǎn)的關(guān)鍵因素。該研究為減少單級(jí)完全自養(yǎng)脫氮系統(tǒng)中N2O生產(chǎn)提供了理論支持。

 

研究目的

研究目的是探討單級(jí)完全自養(yǎng)脫氮系統(tǒng)生物膜中N2O的產(chǎn)生途徑和影響因素，通過微電極測(cè)量揭示氮轉(zhuǎn)化過程和N2O排放機(jī)制，為優(yōu)化工藝減少溫室氣體排放提供依據(jù)。

 

研究思路

研究思路首先在實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的序批式生物膜反應(yīng)器中運(yùn)行單級(jí)完全自養(yǎng)脫氮過程，穩(wěn)定后采集生物膜樣品。通過設(shè)計(jì)不同批次實(shí)驗(yàn)（僅加銨、僅加亞硝酸鹽、同時(shí)加銨和亞硝酸鹽），使用丹麥Unisense微電極測(cè)量生物膜內(nèi)部溶解氧、銨、亞硝酸鹽、硝酸鹽和N2O的濃度微剖面。結(jié)合微生物群落分析，識(shí)別N2O產(chǎn)生的主要途徑和關(guān)鍵影響因素。

 

測(cè)量的數(shù)據(jù)及研究意義

1 N2O排放速率和總量數(shù)據(jù)：測(cè)量了典型周期中N2O的平均排放速率、總排放量和溶解N2O濃度，來自圖4。研究意義是量化了N2O排放動(dòng)態(tài)，顯示排放峰值與亞硝酸鹽濃度相關(guān)，證實(shí)亞硝酸鹽積累刺激N2O生產(chǎn)，為控制操作參數(shù)減少排放提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。

 

2 氮化合物濃度微剖面數(shù)據(jù)：使用微電極測(cè)量了生物膜內(nèi)溶解氧、銨、亞硝酸鹽、硝酸鹽的濃度空間分布，來自圖5。研究意義是揭示了氮轉(zhuǎn)化熱點(diǎn)區(qū)域，如外層400μm為銨氧化主要區(qū)域，幫助理解生物膜內(nèi)部反應(yīng)異質(zhì)性。

 

3 N2O濃度微剖面數(shù)據(jù)：在不同實(shí)驗(yàn)條件下測(cè)量N2O在生物膜中的濃度分布，來自圖6。研究意義是直接比較不同途徑貢獻(xiàn)，顯示同時(shí)添加銨和亞硝酸鹽時(shí)N2O濃度最高，證明亞硝酸鹽的關(guān)鍵作用，闡明AOB反硝化和異養(yǎng)反硝化為主途徑。

 

4 微生物群落數(shù)據(jù)：通過Illumina測(cè)序分析了生物膜中菌門和屬水平分布，來自圖3。研究意義是發(fā)現(xiàn)變形菌門和綠彎菌門為優(yōu)勢(shì)菌門，關(guān)聯(lián)微生物組成與氮轉(zhuǎn)化功能，支持途徑分析。

 

 

結(jié)論

銨氧化細(xì)菌反硝化和異養(yǎng)反硝化是生物膜中N2O產(chǎn)生的主要途徑，羥胺氧化為次要途徑。亞硝酸鹽是N2O生產(chǎn)的關(guān)鍵影響因素，其存在顯著增加排放量。單級(jí)完全自養(yǎng)脫氮系統(tǒng)中優(yōu)化亞硝酸鹽控制和溶解氧水平可減少N2O排放。

 

使用丹麥Unisense電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義

使用丹麥Unisense微電極測(cè)量數(shù)據(jù)的研究意義在于實(shí)現(xiàn)了生物膜內(nèi)部的高空間分辨率原位監(jiān)測(cè)，能夠精確捕捉氮化合物和N2O的微觀分布。微電極系統(tǒng)（如溶解氧、銨、亞硝酸鹽、硝酸鹽和N2O微電極）具有微小尖端（10-25μm）和快速響應(yīng)（10-30秒），可直接測(cè)量生物膜不同深度的濃度梯度，避免了傳統(tǒng)取樣的破壞性。通過濃度微剖面（如圖5和圖6），可以計(jì)算凈消耗或生產(chǎn)速率，識(shí)別反應(yīng)熱點(diǎn)區(qū)域（如外層400μm為銨氧化區(qū)）。這提供了直接證據(jù)區(qū)分N2O產(chǎn)生途徑（如AOB反硝化與異養(yǎng)反硝化），并證實(shí)亞硝酸鹽的促進(jìn)作用。這種微觀視角彌補(bǔ)了宏觀測(cè)量的不足，為理解生物膜內(nèi)部反應(yīng)機(jī)制和優(yōu)化脫氮工藝提供了關(guān)鍵依據(jù)，最終支持減少溫室氣體排放的實(shí)踐策略。