High Biofilm Conductivity Maintained Despite Anode Potential Changes in a Geobacter-Enriched Biofilm

富含地桿菌的生物膜的陽極電位發(fā)生了變化，而且生物膜的導(dǎo)電性很高

來源：ChemSusChem 2016, 9, 3485–3491

 

一、摘要概述

論文摘要指出，本研究系統(tǒng)評估了在Geobacter富集的混合培養(yǎng)生物膜陽極中，細(xì)胞內(nèi)電子轉(zhuǎn)移（IET）和細(xì)胞外電子轉(zhuǎn)移（EET）動(dòng)力學(xué)隨陽極電位（E_anode）的變化。盡管E_anode從-0.2V變化到+0.2V（相對于標(biāo)準(zhǔn)氫電極），生物膜導(dǎo)電性保持高位（0.96-1.24 mS/cm），但微生物電化學(xué)電池（MxC）中的穩(wěn)態(tài)電流密度顯著從2.05 A/m2降至0.35 A/m2。在E_anode=+0.2V時(shí)，生物膜中Treponema種群大幅增加，降低了IET動(dòng)力學(xué)（最大比底物利用率降低十倍）。這表明，在動(dòng)態(tài)E_anode條件下，高導(dǎo)電性生物膜陽極能維持快速的EET動(dòng)力學(xué)，但E_anode變化會(huì)影響IET動(dòng)力學(xué)。

二、研究目的

本研究旨在定量評估陽極電位（E_anode）變化對混合培養(yǎng)生物膜陽極中IET和EET動(dòng)力學(xué)的影響，并識別導(dǎo)致電流密度下降的動(dòng)力學(xué)瓶頸。通過測量關(guān)鍵參數(shù)（如生物膜導(dǎo)電性、微生物群落結(jié)構(gòu)等），探索E_anode如何影響電子轉(zhuǎn)移過程，為優(yōu)化MxC性能提供理論依據(jù)。

三、研究思路

研究采用雙室微生物電化學(xué)電池（MxC）配置，陽極由金電極構(gòu)成，陰極為石墨板，使用陰離子交換膜分離。操作步驟如下：

 

E_anode控制：在穩(wěn)態(tài)下，將E_anode從-0.2V切換至+0.2V，保持其他條件（如底物濃度、水力停留時(shí)間）不變。

參數(shù)測量：在兩種E_anode條件下，測量穩(wěn)態(tài)電流密度、生物膜厚度、生物膜導(dǎo)電性、微生物群落結(jié)構(gòu)、循環(huán)伏安曲線（CV）和Monod動(dòng)力學(xué)參數(shù)。

動(dòng)力學(xué)分析：使用Nernst-Monod方程（假設(shè)EET遵循歐姆定律）擬合IET和EET參數(shù)，包括半飽和電位（E_KA）和生物膜導(dǎo)電性（K_bio）。

 

微生物分析：通過16S rRNA測序分析生物膜群落變化。

研究思路強(qiáng)調(diào)結(jié)合電化學(xué)和生物學(xué)方法，以揭示E_anode對電子轉(zhuǎn)移的全面影響。

 

四、測量數(shù)據(jù)及研究意義

以下列出關(guān)鍵測量數(shù)據(jù)，注明來源（圖或表），并解釋其研究意義。數(shù)據(jù)來自文檔中的圖1、圖2、圖3、表1和圖5，避免使用表格形式，而是以描述性列表呈現(xiàn)。

 

穩(wěn)態(tài)電流密度（來自圖1）

 

數(shù)據(jù)：E_anode=-0.2V時(shí)，電流密度為2.05±0.05 A/m2；E_anode=+0.2V時(shí)降至0.35±0.004 A/m2。

 

研究意義：直接顯示E_anode增加導(dǎo)致電流輸出顯著下降，表明E_anode是影響MxC性能的關(guān)鍵因素。電流密度變化為后續(xù)動(dòng)力學(xué)分析提供基礎(chǔ)。

 

生物膜厚度和導(dǎo)電性（來自表1）

 

數(shù)據(jù)：生物膜厚度（L_f）在E_anode=-0.2V時(shí)為34±5 μm，在+0.2V時(shí)為39±9 μm；生物膜導(dǎo)電性（K_bio）從1.24±0.24 mS/cm（E_anode=-0.2V）略微降至0.96±0.21 mS/cm（E_anode=+0.2V）。

 

研究意義：K_bio保持高位表明EET機(jī)制以歐姆傳導(dǎo)為主，且對E_anode變化不敏感。這支持了生物膜的高導(dǎo)電性是其維持快速EET的關(guān)鍵，而非電流下降的主因。

 

微生物群落結(jié)構(gòu)（來自圖2）

 

數(shù)據(jù)：E_anode=-0.2V時(shí)，Geobacter占96%；E_anode=+0.2V時(shí)，Geobacter降至44%，Treponema增至40%。

 

研究意義：群落變化直接關(guān)聯(lián)IET動(dòng)力學(xué)惡化——Treponema的增加可能降低了底物利用效率，解釋了電流密度下降的生物學(xué)原因。

 

循環(huán)伏安曲線和半飽和電位（來自圖3）

 

數(shù)據(jù)：CV曲線呈S形，E_KA從-0.230±0.003V（E_anode=-0.2V）變?yōu)?0.197±0.008V（E_anode=+0.2V）。

 

研究意義：E_KA變化微小，與K_bio趨勢一致，進(jìn)一步證實(shí)EET動(dòng)力學(xué)穩(wěn)定。CV與Nernst-Monod方程擬合良好，支持歐姆傳導(dǎo)模型。

 

Monod動(dòng)力學(xué)參數(shù)（來自表1）

 

數(shù)據(jù)：表1顯示，K_s_app（表觀半飽和濃度）從156 g_COD/m3（E_anode=-0.2V）降至67 g_COD/m3（E_anode=+0.2V）；q_max_app X_f（最大比底物利用率×活性生物膜密度）從6.4×10? g_COD/m3/d降至6.9×10? g_COD/m3/d。

 

研究意義：q_max_app X_f下降十倍是電流密度降低的主因，表明IET動(dòng)力學(xué)受限。K_s_app減小意味著ARB在低底物濃度下更敏感，但整體代謝活性降低。

 

生物膜厚度測量（使用丹麥Unisense電極，來自圖5）

 

數(shù)據(jù)：通過Unisense微電極系統(tǒng)測量L_f，方法涉及電阻變化監(jiān)測（微電極步進(jìn)移動(dòng)，電阻從MΩ降至<1Ω時(shí)確定厚度）。

 

研究意義：這部分將在第五部分詳細(xì)解讀。

 

五、詳細(xì)解讀使用丹麥Unisense電極測量的數(shù)據(jù)的研究意義

丹麥Unisense電極在本研究中用于精確測量生物膜厚度（L_f），其研究意義至關(guān)重要：

 

測量原理：Unisense微電極（針尖直徑100μm）連接電機(jī)驅(qū)動(dòng)微操縱器，步進(jìn)移動(dòng)（5μm步長）并向生物膜表面接近。通過監(jiān)測電阻變化（從開路狀態(tài)到接觸生物膜外層時(shí)電阻降至MΩ級，接觸陽極表面時(shí)降至<1Ω），確定L_f。測量過程中，為避免脫水，在生物膜表面滴加底物培養(yǎng)基，并在20分鐘內(nèi)完成以減少氧氣影響。

研究意義：

 

準(zhǔn)確性保障：Unisense電極提供高空間分辨率，能準(zhǔn)確量化L_f（如E_anode=-0.2V時(shí)L_f=34±5 μm，+0.2V時(shí)L_f=39±9 μm）。這些數(shù)據(jù)是計(jì)算Monod動(dòng)力學(xué)參數(shù)（如q_max_app X_f）和生物膜導(dǎo)電性（K_bio）的基礎(chǔ)，確保動(dòng)力學(xué)模型的可靠性。

支持動(dòng)力學(xué)分析：L_f測量直接用于Nernst-Monod方程（方程中L_f是關(guān)鍵變量），幫助區(qū)分IET和EET的貢獻(xiàn)。例如，穩(wěn)定L_f表明生物膜結(jié)構(gòu)未因E_anode變化而顯著改變，從而突出IET動(dòng)力學(xué)下降的主導(dǎo)作用。

 

技術(shù)優(yōu)勢：Unisense電極的非破壞性測量最小化了對生物膜的干擾，電流密度在測量后能迅速恢復(fù)穩(wěn)態(tài)，體現(xiàn)了該方法在活體生物膜研究中的適用性。這為未來MxC優(yōu)化提供了可靠的厚度監(jiān)測標(biāo)準(zhǔn)。

總之，Unisense電極數(shù)據(jù)不僅驗(yàn)證了生物膜的物理特性，還強(qiáng)化了結(jié)論的嚴(yán)謹(jǐn)性——即電流下降主要源于IET動(dòng)力學(xué)而非EET或生物膜結(jié)構(gòu)變化。

 

六、結(jié)論

本研究得出以下結(jié)論：

 

E_anode增加（從-0.2V至+0.2V）顯著降低電流密度，主要原因是IET動(dòng)力學(xué)惡化（q_max_app X_f下降十倍），而非EET限制。

生物膜導(dǎo)電性（K_bio）保持高位（0.96-1.24 mS/cm），表明EET機(jī)制以歐姆傳導(dǎo)為主，且對E_anode變化不敏感。

微生物群落變化（Geobacter減少、Treponema增加）是IET動(dòng)力學(xué)下降的關(guān)鍵因素。

研究證實(shí)，在高導(dǎo)電性生物膜中，EET動(dòng)力學(xué)可在動(dòng)態(tài)E_anode條件下維持穩(wěn)定，但需優(yōu)化IET過程（如調(diào)控群落）以提升MxC性能。

這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)高效微生物電化學(xué)系統(tǒng)提供了理論指導(dǎo)，強(qiáng)調(diào)平衡E_anode以維持優(yōu)勢ARB種群的重要性。