Effect of pH on nitrous oxide production and emissions from a partial nitritation reactor under oxygen-limited conditions

pH對氧限制條件下部分亞硝化反應器中一氧化二氮產生和排放的影響

來源：Process Biochemistry, Volume 51, 2016, Pages 765-771

《過程生物化學》第51卷，2016年，第765-771頁

 

摘要

摘要部分闡述了本研究從宏觀和微觀角度調查了pH對氧限制條件下部分亞硝化反應器中一氧化二氮（N2O）產生和排放的影響。在單個循環的曝氣期間，N2O排放隨初始pH從7.5增加到8.5而減少。通過應用微電極，觀察到N2O在整個污泥聚集體中產生，且隨pH從8.5降低到7.0而增加。在pH 8.0和8.5時，N2O主要產生在污泥聚集體的外層（<1000μm），那里主要發生亞硝化反應；在pH 7.0和7.5時，N2O主要產生在內層（>1000μm），那里溶解氧幾乎耗盡，表明反硝化是主要途徑。在氧限制條件下，pH降低導致反硝化途徑的N2O排放增加。

 

研究目的

研究目的是探究pH對部分亞硝化過程中N2O產生和排放的影響，特別是從微觀角度使用微電極來揭示N2O產生途徑的空間分布和機制，以優化工藝減少溫室氣體排放。

 

研究思路

研究思路包括運行一個實驗室規模的序批式反應器（SBR）進行部分亞硝化，在氧限制條件下操作。首先從宏觀角度測量N2O排放和氮轉化參數，然后使用微電極測量污泥聚集體內部的微環境（如溶解氧、pH、銨氮、亞硝酸鹽和N2O濃度），并在不同pH值（7.0、7.5、8.0、8.5）下進行實驗。通過計算凈體積速率分析N2O產生動態，并結合微生物群落結構分析來驗證機制。

 

測量的數據及研究意義

1 測量了宏觀N2O排放濃度隨時間的變化，在不同初始pH（7.5、8.0、8.5）下。數據來自圖3，顯示N2O排放峰值在pH 7.5時最高（1.43 mg/L），隨pH增加而降低。研究意義在于量化pH對N2O排放的直接影響，表明高pH可抑制N2O產生，為工藝參數優化提供依據，例如通過控制pH在8.0以上減少排放。

 

2 測量了污泥聚集體內部的微環境參數，包括溶解氧、pH、銨氮、亞硝酸鹽和N2O的濃度剖面。數據來自圖4（A-D），顯示溶解氧在外層消耗殆盡，內層呈缺氧狀態；N2O濃度隨深度增加，且低pH下更高。研究意義在于揭示N2O產生的空間異質性，幫助識別亞硝化（外層）和反硝化（內層）途徑的貢獻，為理解微生物反應機制提供微觀證據。

 

3 測量了N2O在污泥聚集體內外層的產生量量化。數據來自表1，顯示在pH 8.0和8.5時，N2O主要產生于外層（占比約60%），而在pH 7.0和7.5時，內層產生占比增至約68%。研究意義在于證實pH變化會改變N2O產生的主導途徑，低pH促進反硝化途徑的N2O積累，強調pH控制對途徑調控的重要性。

 

4 測量了凈體積消耗或產生速率，通過計算得出銨氮、亞硝酸鹽和N2O的動力學數據。數據來自圖4（E-H），顯示在低pH下內層N2O產生速率更高。研究意義在于提供定量分析工具，驗證pH對反應速率的抑制或增強效應，支持數學模型開發和工藝優化。

 

結論

1 N2O排放隨pH增加而減少，在氧限制條件下，pH從7.5升至8.5可降低N2O產生量，主要由于反硝化途徑受抑制。

2 微觀數據表明，低pH（7.0-7.5）下N2O產生主要來自內層反硝化途徑，而高pH（8.0-8.5）下以外層亞硝化途徑為主。

3 pH控制可作為關鍵操作參數，通過維持較高pH（如8.0以上）來最小化N2O排放，同時保持部分亞硝化效率。

 

使用丹麥Unisense電極測量數據的研究意義

使用丹麥Unisense電極測量N2O數據的研究意義在于實現了微米級高分辨率實時監測，使研究能深入污泥聚集體內部捕捉N2O產生的空間動態。電極數據（如圖4所示）直接揭示了N2O濃度梯度，例如在低pH下內層N2O積累顯著，這幫助區分了亞硝化和反硝化途徑的貢獻。這種微觀測量彌補了宏觀數據的不足，提供機制層面的證據，如證實溶解氧耗盡區域的反硝化主導作用。此外，電極的精確校準和穩定性確保了數據可靠性，為開發預測模型和優化反應器設計（如分層控制）提供了關鍵工具，提升了N2O減排策略的科學性和應用價值。